Además de ser el creador del primer mapa geológico de la Historia, se le considera como el «padre» de la moderna estratigrafía.
A la edad de dieciocho años, en 1787, encontró trabajo como auxiliar para Edward Webb, topógrafo. Aprendió rápido, y pronto se hizo perito. Atravesó las tierras de Oolitic de Oxfordshire y de Gloucestershire, las arcillas del Lias y los marls rojos de Warwickshire y de otros distritos, estudiando sus variedades de estratos y de suelos.
En 1793 ejecutó los exámenes para la línea del canal del carbón de Somerset, en el curso de el cual confirmó una suposición anterior, que el buzamiento de los estratos que medía sobre el carbón no eran horizontales, sino inclinados en una dirección -hacia este- para terminar sucesivamente en la superficie.
Observó las capas de la roca, viendo que cada conjunto de estratos particular se podría identificar por los fósiles que contenía, y que las mismas sucesiones de rocas y grupos fósiles, de más antiguos a más recientes, se podían encontrar en muchas partes de Inglaterra. Esto dio a Smith una hipótesis comprobable, que llamó el principio de sucesión faunística, y comenzó su búsqueda para determinar si las relaciones entre los estratos y sus características eran constantes a través del país, durante recorridos subsecuentes, primero como topógrafo (designado por el ingeniero Juan Rennie) para la compañía del canal, hasta 1799 cuando lo despidieron. Después siguió tomando muestras y trazó las localizaciones de los varios estratos, y exhibía el grado vertical de los estratos, y dibujaba continuamente secciones representativas y las tablas de lo que vio.
El principio de la sucesión faunística o de la correlación establece que el contenido fósil de las rocas sedimentarias varía verticalmente en un determinado orden y que cada conjunto se puede identificar horizontalmente a distancias considerables. Es decir, en rocas de diferentes edades se conservan fósiles correspondientes a organismos paleobiológicos diferentes (variación vertical) y para cada edad se pueden identificar fósiles de los mismos taxones en áreas alejadas (correlación horizontal). La base de este principio es la irreversibilidad de la evolución biológica, una vez que una especie se ha extinguido, no vuelve a aparecer.
Encontró que aunque variase la composición litológica de los estratos, los de la misma edad contenían los mismos fósiles. Con esto creó las bases de la aplicación de la paleontología a la geología, es decir, la «Paleontología estratigráfica» y concluyó, asimismo, que los organismos habían cambiado en el tiempo. Estableció las bases de la bioestratigrafía, utilizando los fósiles como herramienta para caracterizar, subdividir y correlacionar estratos de regiones diferentes y, principalmente, ordenarlas en una secuencia temporal relativa. Está considerado como el creador de la moderna estratigrafía.
En 1815 publicó el primer mapa geológico del mundo. Cubría el conjunto de Inglaterra y de País de Gales. Los símbolos convencionales fueron utilizados para marcar minas de los canales, de los túneles, de los tranvías y de los caminos, de las minas de carbón, del plomo, del cobre y de la lata, junto con trabajos de la sal y del alumbre.
Los varios tipos geológicos fueron indicados por diversos colores; los mapas eran coloreados a mano. Sin embargo, el mapa es notable similar a los mapas geológicos modernos de Inglaterra.
En 1816, comenzó la publicación de los estratos identificados por los fósiles organizados, con las figuras impresas en el papel para corresponder un cierto grado con la tonalidad natural de los estratos. En este trabajo (de los cuáles solamente cuatro fueron publicados, 1816-19) se ejemplifica el gran principio que estableció de la identificación de estratos por su restos orgánico incluido. Desafortunadamente, sus cartas eran pronto plagiados y vendidos a precios más bajos. Por ello se endeudó y finalmente se arruinó.
En 1817 dibujó una sección geológica notable de Snowdon, en Londres. La colección de Smith de fósiles fue comprada en 1816-18 por el Museo Británico.
En 1817 una porción del catálogo descriptivo fue publicada bajo título de un sistema Stratigraphical de fósiles organizados. El mapa fue reducido a una forma más pequeña en 1819; y a partir de esta fecha a 1822, veintiun cartas geológicos del condado separado y a varias hojas de secciones fueron publicados en los años sucesivos, el conjunto que constituía un atlas geológico de Inglaterra y de País de Gales.
No era hasta febrero de 1831 que la Sociedad Geológica de Londres confirió a Smith la primera medalla Wollaston en el reconocimiento de su logro. Estaba en esta ocasión el presidente, Adán Sedgwick, quien refirió a Smith como ”el padre de la geología inglesa”. Smith viajó a Dublín con la asociación británica en 1835, y recibió totalmente inesperado un doctorado honorario de la Universidad de la Trinidad.
